Como Biblioteca especializada su fin principal es reunir, conservar y difundir al público interesado y al investigador los recursos necesarios para el estudio del Teatro español y de la Música española desde el siglo XIX hasta nuestros días. Acoge además dos colecciones de especial interés como son la Biblioteca de Ilusionismo y la Biblioteca Julio Cortázar. Por su parte, el Centro de Estudios Avanzados en Ciencias Sociales (CEACS) dispone también de su propia biblioteca especializada.
La Biblioteca digital aspira a difundir en acceso abierto los materiales de mayor interés.
CLAMOR, portal de conocimiento de la música española contemporánea interpretada en la Fundación inicia esta colección.
Creada en 1977 para promover el estudio del teatro español de los siglos XIX y XX, fue incorporando progresivamente documentos relacionados con la música teatral (zarzuelas, teatro lírico), así como un gran número de partituras inéditas, resultado de las becas de creación musical otorgadas por esta Fundación, decidiéndose abrir en 1983 un Centro de Documentación de la Música Contemporánea, que abarcaba inicialmente el periodo desde la Guerra Civil hasta nuestros días, que poco después se ampliaría a los siglos XIX y XX. En 2003 se fusionaron ambos fondos, pasando a denominarse Biblioteca Española de Música y Teatro Contemporáneos.
La Biblioteca ha recibido desde sus comienzos valiosos legados y donaciones. Entre éstos caben destacar, el Archivo completo de Carlos, Guillermo y Rafael Fernández-Shaw, el manuscrito de La venganza de don Mendo, de Pedro Muñoz Seca, el material gráfico de la Compañía de Comedias Amparo Martí-Francisco Pierrá, diversos materiales sobre Max Aub o Jaime Salom, o los aportados por los herederos del actor Antonio Vico.
De especial interés son los legados de los compositores Salvador Bacarisse, Pedro Blanco, Julio Gómez, Juan José Mantecón, Ángel Martín Pompey, y Joaquín Villatoro. Es de reseñar, además, la donación del Archivo Joaquín Turina, en proceso de catalogación y digitalización.
Una colección de singular interés la forman 14 álbumes de la bailarina española Antonia Mercé, «La Argentina», compuesta por recortes de prensa desde sus comienzos hasta 1988, fotografías y documentos varios.